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Hay vestigios prehistóricos, pinturas rupestres y materiales líticos en las sierras del término. Esto hace pensar que se encontraban habitadas ya en aquel tiempo.
La población tiene probablemente origen árabe, ya que el nombre deriva de Alfahar, que significa alfarería, lo que indica que posiblemente existía en este lugar un núcleo de población dedicado a las faenas de barro.
En el año 1480, Alfara acogió a los habitantes del lugar de Carles, situado a unos seis kilómetros. El poblado de Carles, llamado antiguamente Castles, se encuentra documentado ya en el año 1148, después de la Reconquista, por los servicios que le había prestado.
En el año 1237 Ramón de Sentmenat otorgó Carta de Población al lugar de Carles, el cual era regido por las «Constitucions de Cathalunya o per Usatges de Barchinona» .
En el año 1479, el lugar de Carles sufrió una gran epidemia, los supervivientes abandonaron la población y pasaron al año siguiente a vivir en Alfara, por este motivo se llama Alfara de Carles.
A principios del siglo XV, Elionor de Fluvià, viuda de Pere de Setmenat, tercero con este nombre, heredera del poblado y del Castillo de Carles, y por el hecho de no tener descendencia, vendió estas propiedades a la ciudad de Tortosa. Por este motivo la baronía de Alfara de Carles estuvo desde entonces vinculada a Tortosa, imponiéndose poco a poco en este territorio las leyes del «Llibre de Costums».
En el siglo XVI, la Baronía de Alfara y Carles pasó a manos de mossèn Cristòfol Despuig, autor de los famosos coloquios escritos en el año 1557.
En el siglo XIX, la población experimentó un fuerte incremento demográfico debido a la existencia de importantes industrias de papel, cristal y tejidos, en la zona del Toscano, que aprovechaban la abundancia de agua que hay en aquella zona.
